Die Welt ist an einem kritischen Punkt in ihren Bemühungen zur Bekämpfung des Klimawandels. Seit der ersten Konferenz der Klimaschutz-Vertragsparteien im Jahr 1995 haben die Treibhausgasemissionen um mehr als ein Viertel zugenommen und die atmosphärische Konzentration dieser Gase hat sich stetig erhöht, bis auf 435 Teile pro Million Kohlendioxid-Äquivalent (ppm CO2 äquivalent) im Jahr 2012. Um die Erhöhung des langfristigen durchschnittlichen Temperaturanstieges im Vergleich zum vorindustriellen Niveau unter zwei Grad Celsius zu halten, ist es erforderlich, mit internationalem Engagement eine erhebliche und nachhaltige Senkung der globalen Emissionen zu erreichen. Die vorherrschende Rolle, welche die fossilen Brennstoffe beim Primärenergieverbrauch weiterhin einnehmen, sowie die Tatsache eines stetig ansteigenden weltweiten Energiebedarfs legen den Einsatz von Kohlendioxid-Abscheidung und Speicherung (CCS) nahe. Die erforderlichen Technologien der einzelnen Komponenten zur CO2-Abscheidung, zum Transport und zur Lagerung sind im Allgemeinen gut bekannt und in einigen Fällen bereits technisch ausgereift.
Die größte Herausforderung für den CCS-Einsatz ist die Integration der Einzelkomponenten in größere Demonstrationsanlagen-Projekte. Vor diesem Hintergrund ermöglichen Simulations- und Modellierungsarbeiten eine kostengünstige Ermittlung der Machbarkeit und der Anwendbarkeit sowie die Entwicklung und Optimierung der Technologie. Darüber hinaus lassen sich mit einer Gesamtprozessbetrachtung mögliche Auswirkungen, welche die Integration der CO2-Abscheidungsanlage auf das Kraftwerk hat, bestimmen. Allerdings erfordert eine zuverlässige Beurteilung der Leistungsfähigkeit des Prozesses eine Validierung der Prozessmodelle mittels experimentellen Daten.
Für diese Arbeit wurde eine der wesentlichen CCS-Technologien, das Calcium (Ca)-Looping-Verfahren, in einer kontinuierlich arbeitenden dualen 10kWth-Wirbelschichtanlage (DFB) der Universität Stuttgart, untersucht und evaluiert. Dabei wurden sowohl die Leistungsfähigkeit des CO2-Abscheidungsprozesses im Karbonator als auch die Sorbent-Kalzinierung im Regenerator untersucht. Natürliche Kalksteine wurden verwendet. Die Kalzinierung erfolgte bei hoher CO2-Konzentration, was repräsentativ ist für die Oxy-fuel-Verbrennung im Regenerator. Außerdem wurde ein synthetisches Rauchgas inklusive Wasserdampf verwendet und beide Reaktoren wurden elektrisch beheizt, im Bedarfsfall auch mit Methan-Zusatzfeuerung im Regenerator. Die Feststoff-Zirkulation zwischen beiden Reaktoren sowie das Inventar in den Reaktoren wurde verändert. Auch die Regenerator- und die Karbonator-Temperaturen wurden variiert. Die CO2-Abscheidefähigkeit des Sorbens wurde durch eine thermogravimetrische Untersuchung der während der Experimente genommenen Proben untersucht. Die Untersuchung von Abrieb-Phänomenen erfolgte durch Messungen der Partikelgrößen-Verteilung und Gewichtung des aus den Zyklonen der DFB-Anlage gesammelten Materials.
Die Experimente wurden erfolgreich durchgeführt und die beobachteten Trends stimmen gut mit früheren Arbeiten überein. Es konnte gezeigt werden, dass mit Bedingungen, die den industriellen Gegebenheiten sehr ähnlich sind, CO2-Abscheidungsgrade von mehr als 90% erreicht werden. Die CO2-Abscheidungsgrade verbesserten sich bei Erhöhung der Karbonatorbettmasse und bei höherem Ca-Looping-Ratio. Der Sorbens-Kalzinierungsgrad ist eine abnehmende Funktion des Karbonatgehalts des eingehenden Feststoffstromes und eine mit der Partikelverweilzeit und der Reaktortemperatur ansteigende Funktion. In Gegenwart von Wasserdampf wurden CO2-Abscheidungsgrade von mehr als 90% und eine komplette Sorbens-Kalzinierung bei einem Ca-Looping-Ratio von etwa 8 erreicht. Die maximalen Temperaturen für den Regenerator lagen bei 1193K und die des Karbonators lagen bei etwa 903K. Die Sorbens-Karbonatisierung wurde für die Dauer von mehreren Betriebsstunden bei etwa 0,2 molCaCO3/molCaO konstant gehalten. Der gemessene Materialverlust betrug etwa 4,5%wt/h des gesamten Systeminventars und die durchschnittliche Partikelgröße des Sorbents verringerte sich auf etwa 400 µm und blieb dann für mehrere Betriebsstunden konstant.
Vereinfachte semi-empirische Modelle wurden mit den experimentellen Ergebnissen erfolgreich validiert. Die angepassten kinetischen Konstanten und Abriebkonstanten zeigen, dass die tatsächlichen Daten gut mit den vorhergesagten Daten übereinstimmen. Wirkungsgrade von mehr als 90% in beiden Reaktoren wurden bei aktiven Raumzeiten von 30s im Karbonator und 0,11h im Regenerator erreicht. .