In dieser Arbeit wird durch experimentelle Untersuchungen an einer 200 kWth-Pilotanlage mit realitätsnahen Prozessbedingungen eine Datengrundlage für das Calcium-Looping (CaL)-Verfahren geschaffen. Auf dieser Grundlage kann eine CaL-Anlage bestehend aus gekoppelten Wirbelschichten ausgelegt, skaliert und betrieben werden. Einführend werden das Verfahren und seine charakteristischen Parameter für die Versuchsdurchführung definiert und theoretische Hintergründe erläutert. Die Umsetzung der Anlagentechnik mit verschiedenen Möglichkeiten der Reaktor- und Verschaltungsauslegung und die Möglichkeiten hinsichtlich Betriebsflexibilität werden als wesentlicher handwerklicher Baustein der Arbeit thematisiert. Als Grundlage für die experimentelle Arbeit werden Hauptaspekte des Anlagen- und Prozessverhaltens erläutert. Diese sind das hydrodynamische, thermische und dynamische Verhalten im Betrieb mit prozesstechnisch vorteilhaften und betrieblich anzustrebenden Druck- und Temperaturprofilen der Reaktoren und des Gesamtsystems.
Die experimentellen Untersuchungen umfassen die Felder Karbonator- und Regeneratorbetrieb sowie Erkenntnisse zum Sorbensverhalten. Zum erreichten Ziel eines Karbonatorabscheidegrads deutlich über 90% CO2 tragen vielschichtige Faktoren bei, welche im Einzelnen untersucht und charakteristische Betriebsfenster abgeleitet werden. Wesentliche Einflussfaktoren des Karbonatorprozessbetriebs sind die spezifischen Parameter zur Sorbenszirkulation, dem Reaktorinventar sowie der Zufuhr an frischem Kalkstein, gekoppelt mit dem Temperaturbetriebsfenster, der Zusammensetzung des Rauchgases - insbesondere dem Effekt der Feuchte sowie Schwefeleinflüsse. Als wesentlicher Einflussfaktor auf die Güte der CO2-Abscheidung wird der Sorbensregenerationsprozess hinsichtlich des Kalzinierungsverhaltens unter Luft- sowie realen Sauerstoffverbrennungsbedingungen bis 50 Vol.-% mit CO2-Rezirkulation vergleichend untersucht. Hieraus werden Temperaturfenster für das Erreichen eines hohen Kalzinierungsgrads bei realen Gasatmosphären erarbeitet und darüber hinaus der Einfluss auf die Sorbenskapazität im Reaktorbett untersucht. Als zweites übergeordnetes Ziel eines CCS-Verfahrens wird die Anreicherung von CO2 auf Volumenanteile deutlich über 90% dargestellt sowie Spurenstoffe wie Schwefel und Stickstoffoxide untersucht. Für ein detailliertes Verständnis von sorbensspezifischen Effekten werden Untersuchungen mittels TGA Analyse und SEM durchgeführt sowie Partikelgrößenuntersuchungen zur Bestimmung von Abrieb unter realen Prozessbedingungen.
Mittels Prozesssimulation wird eine energetische Bewertung und Optimierung des Verfahrens durchgeführt. Hierzu wird ein bestehendes Prozessmodell durch ein Reaktionsmodell sowie eine realitätsnahe Anlagenmodellierung mit CO2-Rezirkulationsstrang erweitert. Mittels simulativer Berechnung von Betriebsfenstern wird das Verfahren anhand seiner charakteristischen Parameter optimiert und Effizienzpotentiale anhand des Nettowirkungsgradverlusts durch CO2-Abscheidung aufgezeigt. Abschließend wird eine Methode zur simulationsgestützten Verfahrensauslegung und -skalierung entwickelt.