Katalysatoren zur selektiven katalytischen Reduktion (SCR) können neben der NOx-Reduktion auch zur Oxidation des elementaren Quecksilbers (Hg0) sowie zur unerwünschten SO2/SO3-Konversion beitragen. Durch die high-dust Schaltung des Katalysators kann dann in nachgeschalteten nassen Rauchgasentschwefelungsanlagen oxidiertes Quecksilber (Hg2+) abgeschieden und damit Quecksilber effizient aus dem Rauchgas entfernt werden.
In dieser Arbeit soll aufgezeigt werden, wie die Quecksilberoxidation durch neu entwickelte SCR-Katalysatoren gesteigert werden kann, welche Einflüsse auf die Quecksilberoxidation bestehen und welche Mechanismen hinter den drei Reaktionen am SCR-Katalysator stecken. Die Untersuchungen mit Parametern abgeleitet aus den Erfahrungen und Bedingungen im Kraftwerksbetrieb finden sowohl im synthetischen Rauchgas im Labor-Mikro-Reaktor als auch in einer Laborfeuerung im realen Rauchgas statt. Sie stellen eine umfassende Betrachtung aller im Kraftwerksbetrieb relevanten Reaktionen an konventionellen als auch neu-entwickelten SCR-Katalysatoren dar. Als Vergleichsgröße der Katalysatoren hinsichtlich aller Reaktionen wird der Leistungsindikator P3 eingeführt.
Die Untersuchungen werden hauptsächlich an Standard-SCR-Katalysatoren als Referenz und an neu entwickelten, modifizierten SCR-Waben-Katalysatoren durchgeführt und durch Untersuchungen von SCR-Plattenkatalysatoren ergänzt. Dabei werden Modifikationen hinsichtlich der Aktivkomponente (V, Cu, Fe, Mn, Ce), des Promoters (W, Mo) sowie des Grundmaterials betrachtet. Insbesondere durch gezielten Einsatz des Promoters Molybdän und durch Modifikationen des Grundmaterials kann -verglichen mit der Referenz- eine deutliche Steigerung der Katalysatorperformance (hohe Werte für P3) erreicht werden. Größere Wandstärken des Katalysators wirken sich ebenfalls steigernd auf die Hg-Oxidation aus, jedoch wird ebenfalls die SO2/SO3-Konversion erhöht.
Untersuchungen zu den Einflüssen des Rauchgases auf die Hg-Oxidation zeigen einen starken Effekt des Halogengehalts (HCl, HBr) im Rauchgas auf die Quecksilberoxidation. Ebenfalls wirkt sich die Sulfatisierung des Katalysators positiv auf die Reaktionen am Katalysator aus. Inhibierend auf die Quecksilberoxidation und die SO2/SO3-Konversion wirken hingegen die parallele Entstickungsreaktion am Katalysator durch NH3-Zugabe sowie CO im Rauchgas.
Die Hg-Oxidation an SCR-Katalysatoren scheint gemäß dem Eley-Rideal- oder dem Mars-Maessen-Mechanismus abzulaufen: Quecksilber adsorbiert am SCR-Katalysator und reagiert mit schwach adsorbiertem Halogenwasserstoff oder Halogenwasserstoff aus der Gasphase. Die Hg-Adsorption und Freisetzung kann mit der Katalysatorzusammensetzung und Hg-Oxidation korreliert werden. Die Deacon-Reaktion kann einen zusätzlichen Beitrag liefern, ist jedoch nicht alleinig für die beobachteten Effekte verantwortlich.