Die Calcium-Looping-Technologie (CaL) hat sich in jüngster Zeit als vielversprechende Option für die effiziente Dekarbonisierung von Kohlekraftwerken erwiesen. Das Verfahren basiert auf der sequentiellen Kalzinierung und Karbonisierung eines kalkbasierten Sorbens, meist Kalkstein. Obwohl CaO-basierte Sorbentien viele Vorteile bieten, leiden sie in der Regel unter einer schnellen Abnahme der CO2-Aufnahmefähigkeit während des zyklischen Betriebs. Dieser letzte Aspekt ist nach wie vor ein dringendes Problem für die Anwendung von CaL-Kraftwerken. Zudem sollen Kohlekraftwerke aufgrund des wachsenden Anteils erneuerbarer Energien im Lastfolgebetrieb betrieben werden, sodass ein flexibler Betrieb des CaL Prozesses sichergestellt werden muss. Darüber hinaus ist die Verwendung alternativer Brennstoffe in bestehenden Kohlekraftwerken vorgesehen, um eine nachhaltige Energieerzeugung zu gewährleisten und eine Überschreitung der CO2-Emissionen in die Atmosphäre zu vermeiden. Das Ziel dieser Dissertation ist es, die daraus resultierenden Herausforderungen im Einzelnen zu untersuchen. Die zyklische Umwandlung von drei Kalksteinen unterschiedlicher Herkunft – Rheinkalk, Riyadh und Saabar – wurde mittels Thermogravimetrie (TGA) untersucht, um unter anderem den Einfluss von SO2 und Wasserdampf auf das Sorbensverhalten zu charakterisieren. Wasserdampf wirkte sich bei dem metamorphen Saabar Kalkstein negativ auf die CO2-Aufnahme des Sorbens auf, wohingegen SO2 einen positiven Effekt hatte. Dieses ungewöhnliche Verhalten kann der Porenblockierung während der Karbonisierung zugeschrieben werden. Außerdem zeigten Rheinkalk und Riyadh ein ähnliches Verhalten, das dem typischen Verhalten von nicht-metamorphen Kalksteinen entspricht. Darüber hinaus wurde die Abnahme der Aufnahmefähigkeit in Abhängigkeit der Zyklenzahl in einer 20 kWth CaL-Anlage bei unterschiedlichen Karbonisierungsbedingungen untersucht. Zudem wurde ein mathematischer Ansatz vorgeschlagen, um die in beiden Versuchsanlagen erhaltenen Ergebnisse zu vergleichen. Im weiteren Versuchsverlauf wurde ein alternatives Reaktorkonzept auf Basis eines blasenbildenden Wirbelschichtkarbonators (BFB) für einen flexiblen Lastfolgebetrieb eingesetzt. In der ersten Testphase wurde an der 20 kWth CaL-Anlage eine Parameterstudie durchgeführt, um den Einfluss von Temperatur, CO2-Beladung und Wasserdampfkonzentration auf die BFB-Karbonatorleistung zu bewerten. Die Eignung des Reaktorkonzepts für den flexiblen Betrieb einer CaL-Anlage wurde anhand von Versuchen an einer 200 kWth semi-industriellen Versuchsanlage nachfolgend beurteilt. Es wurde gezeigt, dass der BFB-Karbonator stabil mit Gasgeschwindigkeiten von 0,8 bis 2,0 m/s betrieben werden kann, ohne die Feststoffzirkulation zwischen den Reaktoren zu beeinträchtigen. Der untere Bereich entspricht einer maximalen Reduzierung der Abgaslast von 60 % gegenüber der Nennleistung. Der Versuchsbetrieb wurde durch eine vereinfachte Kohlenstoffbilanz validiert. Zusätzlich wurde ein Karbonator-Modellansatz basierend auf der aktiven Verweilzeit (𝜏active) für eine detailliertere Ergebnisinterpretation angewendet. Nach den Ergebnissen wurde eine aktive Verweilzeit von 41 Sekunden als ausreichend identifiziert, um eine normalisierte CO2-Abscheidung (Enorm) von 90 % zu erreichen. Darüber hinaus wurde der zirkulierende Wirbelschichtbetrieb (CFB) des Kalzinators nicht von der im Karbonator eingestellten Abgaslast beeinflusst. Der Kalzinator konnte mit niedrigen Rauchgasrezirkulationsraten von bis zu 27 % erfolgreich betrieben werden und erreichte Eingang-Sauerstoffkonzentrationen von bis zu 0,55 m3/m3. In der nächsten Phase der Experimente wurde der Einfluss der Brennstoffauswahl im Kalzinator bewertet. Die Machbarkeit der Oxy-Verbrennung von Steinkohle, Weizenstroh und Ersatzbrennstoff (SRF) wurde in Dauerbetrieb nachgewiesen. Eine Reihe von Experimenten wurde durchgeführt, um den Einfluss der Brennstoffmischung und der Eingang-Sauerstoffkonzentration auf die Schadstoffbildung (NOx, SO2, HCl) und das hydrodynamische Verhalten zu untersuchen. Die Eingang-Sauerstoffkonzentration schien den Prozess der Schadstoffbildung kaum zu beeinflussen. Im Gegensatz dazu beeinflusste die Substitutionsrate der Biomasse die gasförmigen Emissionen, indem sie den Stickstoff- und Chlorgehalt des Brennstoffgemisches veränderte. Gleichzeitig wurden die spezifischen HCl-Emissionen durch das Vorhandensein von Ca-Spezies im Kalzinator-Feststoffinventar signifikant reduziert, was Chlorabscheideraten von über 0,90 mol/mol bei Biomassesubstitutionsraten von über 30 % ergab. Außerdem führte die Aschenanreicherung im Betrieb mit alternativen Brennstoffen zu einem erhöhten Druckverlust im CFB-Kalzinator. Obwohl die Aschenanreicherung den Betrieb des Kalziners in dieser Arbeit nicht einschränkte, deuten die Ergebnisse darauf hin, dass die Ascheansammlung in ersatzbrennstoffgefeuerten Wirbelschichten eine wichtige Herausforderung darstellen könnte.