Die Steigerung der globalen Nutzung des fossilen Energieträgers Kohle, auch im Kraftwerksbereich, macht die Anwendung von Technologien zur CO2-Abtrennung und Speicherung erforderlich zur Sicherung der internationalen Klimaschutzziele. Der Oxy-Fuel-Prozess stellt dabei eine Technologieoption zur Abtrennung von Kohlenstoffdioxid aus Kraftwerksfeuerungen dar. Bei diesem Feuerungsprozess wird der Brennstoff mit reinem Sauerstoff anstatt mit Luft umgesetzt, um einen CO2-reichen Rauchgasstrom zu erzeugen, der aufbereitet und gespeichert beziehungsweise genutzt werden kann. Die Anwendung dieses Grundprozesses auf Basis der Feuerungstechnologie mit zirkulierender Wirbelschicht (ZWSF) kann dabei Potenziale für eine effiziente Prozessführung hinsichtlich der CO2-Abtrennung mit für die herkömmliche Wirbelschichtverbrennung erprobten Alleinstellungsmerkmalen verbinden.
Im Rahmen dieser Arbeit wird die Anwendbarkeit der In-situ-Entschwefelung mit Kalkstein in der Oxy-Fuel-ZWSF-Brennkammer untersucht. Die durch höhere CO2- und H2O-Partialdrücke veränderten Reaktionsbedingungen können die ablaufenden Reaktionsmechanismen und -geschwindigkeiten bei der Schwefeleinbindung beeinflussen und damit den Prozessbetrieb verändern.
Zunächst wird in Batch-Experimenten im Labormaßstab die Reaktionskinetik bei der SO2-Einbindung mit Kalkstein untersucht. Im Einflussfeld einer variierenden Brennkammertemperatur sowie erhöhten CO2- und H2O-Konzentrationen im Oxy-Fuel-Prozess wird das Sulfatisierungsverhalten beim Übergang von Luft- zu Oxy-Fuel-Bedingungen ermittelt und bewertet. Bestätigung finden diese Erkenntnisse in den Ergebnissen der anschließenden Oxy-Fuel-ZWSF-Versuche im Pilotmaßstab mit Steinkohlefeuerung und kontinuierlicher In-situ-Entschwefelung. Es können in Luft- und Oxy-Fuel-Betrieb ähnlich hohe Werte für die Entschwefelungseffizienz erreicht werden, allerdings ist dazu eine Temperaturerhöhung in der Brennkammer von 850°C im Luftfall auf 875°C im Oxy-Fuel-Fall erforderlich.
Eine solche Betriebsweise führt zu signifikanten Anteilen an kalziniertem Kalk im zirkulierenden Bettmaterial und in der Flugasche. In Komponenten, in denen der Feststoff noch in der Oxy-Fuel-Atmosphäre unter die Kalzinierungstemperatur abgekühlt wird, wie unter anderem im Fließbettkühler, kann die Rekarbonatisierung von CaO auftreten und stabile Agglomerationen und Depositionen bilden. In dieser Arbeit wird in einer Laborwirbelschicht die Ablagerungsbildung durch Rekarbonatisierung im Oxy-Fuel-Fließbettkühler untersucht.
Die Ergebnisse der in dieser Arbeit durchgeführten Untersuchungen ermöglichen eine ganzheitliche Darstellung des Kalksteinverhaltens in der Oxy-Fuel-ZWSF. Die Anwendung dieser für die Wirbelschichttechnologie spezifischen Entschwefelungsmethode ist auch im Oxy-Fuel-Betrieb möglich. Unter leicht veränderten Feuerungsbedingungen bleibt dieses Alleinstellungsmerkmal der Wirbelschichtfeuerung erhalten.