Numerical Modelling of Combustion Processes at Elevated Pressures

Dissertation von Mohammed Anany
Universität Stuttgart, 2010

Da mehr und mehr Kohlendioxid aus den Rauchgasen der Verbrennung von fossilen Energieträgern in die Erdatmosphäre emittiert wird, haben die zunehmenden Befürchtungen über die Folgen der Treibhausgasemissionen für das Weltklima vielfältige Forschungsaktivitäten im Bereich von neuen Kraftwerkstechnologien zur CO2-Abtrennung und Speicherung ausgelöst. Durch die Erhöhung des Drucks bei der Kohleumwandlung kann eine effizientere Abtrennung des CO2 erreicht werden. Zwei Technologien, bei denen die Umwandlung bei erhöhtem Druck stattfindet, sind u.a. die Kohledruckvergasung (IGCC: Integrated Gasification Combined Cycle) und der druckaufgeladene Oxyfuel-Verbrennungsprozess. Es hat sich gezeigt, dass zur numerischen Simulation solcher Prozesse die vorliegenden Globalmodelle für die Beschreibung der atmosphärischen Koksumwandlung weder direkt anwendbar, noch auf druckaufgeladene Verhältnisse extrapolierbar sind. Deshalb ist das Loslösen von diesen globalen Modellen und die Neuentwicklung zuverlässiger mechanistischer Modelle der Koksvergasung und -verbrennung die Grundvoraussetzung, um die Umwandlungsprozesse bei erhöhten Drücken, wie sie bei den neuen ”Clean Coal”-Technologien vorherrschen, erfolgreich vorhersagen zu können. Da Sauerstoff das bei weitem effizienteste Oxidationsmittel ist, ist das Hauptziel dieser Arbeit die Entwicklung eines mechanistischen Koksabbrandmodells, welches in der Lage ist, für einen breiten Temperatur- und Druckbereich korrekte Vorhersagen des Koksumsatzes zu bestimmen. Die vorliegende Arbeit stellt somit einen Beitrag zur Modellierung von Kohleumwandlungsprozessen bei erhöhten Drücken dar.
 
Zur Modellvalidierung wurde der Finite Volumen CFD-Verbrennungssimulationscode AIOLOS verwendet. Im Zuge der Entwicklung des Kohleumwandlungsmodells wurde ein nichtdissipativer SIMPLEC-Algorithmus für nicht-versetzte Gitteranordnungen entwickelt, der sich als numerisch robuster als der entsprechende SIMPLE-Algorithmus erwiesen hat. Desweiteren wurde die Anwendbarkeit der Allspeed-Methode für reaktive Strömungen untersucht und gezeigt, dass bei sehr kleinen Mach-Zahlen die Verwendung einer Double Precision-Deklaration der Variablen notwendig ist. Für langsame Strömungen liefert die Allspeed-Methode vergleichbare Ergebnisse wie das SIMPLE-Pendant. Für Verbrennungsprozesse bei hohen Strömungsgeschwindigkeiten, d.h. Mach-Zahlen größer als 0,3, wurde die Methode in dieser Arbeit nicht untersucht. Weiter wurde ein impliziter Unterrelaxations-Ansatz zur Stabilisierung der Lösung der Druckkorrekturgleichung entwickelt. Es konnte gezeigt werden, dass durch dieses Vorgehen zu Beginn des iterativen Lösungsprozesses eine Verringerung des Residuums der Druckkorrekturgleichung um eine Größenordnung erzielt werden kann.
 
Die Entwicklung des Kohleumwandlungsmodells für erhöhte Drücke macht zusätzlich die Implementierung eines Pyrolysemodells für hohe Drücke notwendig. Dazu wurde ein kinetisches Ein-Schritt/globales Reaktionsmodell erster Ordnung zur Vorhersage der Flüchtigenfreisetzung der Rohkohle verwendet. Die Gesamtmenge der freigesetzten Pyrolysegase wird dabei aus einer eigens entwickelten Datenbank bestimmt. Bestandteil dieser Datenbank sind 14 Kohlen, deren Flüchtigenfreisetzung experimentell ermittelt wurde und welche im Inkohlungsdiagramm nach van Krevelen den gesamten Bereich zwischen Braunkohle und Anthrazit abdecken.
Zusätzlich wurde ein Interpolationsschema angewendet, welches die Menge der freigesetzten Pyrolysegase für Kohlen ermittelt, die nicht direkt Bestandteil der Datenbank sind. Desweiteren wurde ein Modell zur Vorhersage der Teerfreisetzung in den CFD-Code implementiert, welches die Teerfreisetzung aus der Elementarzusammensetzung der Rohkohle und dem vorherrschenden Druckniveau ermittelt. Das in der vorliegenden Arbeit entwickelte mechanistische Koksabbrand-Modell beruht, im Gegensatz zum bekannten zweistufigen Chemisorptions-Desorptions-Mechanismus (sog. Langmuir-Hinshelwood Kinetik), auf einem dreistufigen Oxidationsprozess. Der dritte Reaktionsschritt repräsentiert dabei eine Reaktion zwischen Sauerstoffmolekülen und bereits gebildeten Kohlenmonoxid-Komplexen. Die spezifische Reaktionsrate der Koksoxidation wurde mittels der Extended-Resistance-Gleichung modelliert, welche sowohl Grenzschichtdiffusion sowie, über einen Reaktionspenetrationsfaktor, der den Beitrag der internen Oberfläche des porösen Kokspartikels beschreibt, zusätzlich auch Porendiffusionseffekte beim Oxidationsprozess berücksichtigt.
 
Die Ergebnisse des Zwei-Schritt- und des Drei-Schritt-Modells wurden den experimentellen Ergebnissen eines druckaufgeladenen Flugstromreaktors gegenübergestellt. Es konnte gezeigt werden, dass mit dem Drei-Schritt Koksoxidationsmechanismus, im Gegensatz zum Zwei-Schritt-Mechanismus, erfolgreich eine Erhöhung der Abbrandrate mit steigendem Sauerstoff-Partialdruck vorhersagt werden kann.
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